時至今日👩🦰,自組裝科學(Self-Assembly Science)已取得了極大成就👋,各種類型🦃、各種形貌、各種功能的組裝體已廣泛應用於各個已知的領域。從物理化學角度上來看,這些熟知的自組裝體系全部受控於經典熱力學原理(thermal equilibrium-control),穩定於能量最小的熱力學平衡態,體系平衡一旦建立🥒,所有參量將不隨時間變化;但實際上🫴🏻,生物體內絕大部分自組裝體系並非如此運作。截然相反,生物組裝體受控於耗散熱力學(dissipation-control)⚰️,體系必須依托外界能量的持續輸入才能表現出瞬態組裝的趨勢,一旦失去能量供給或能量消耗🔮,組裝體立即表現出解組裝的行為。體系始終運行在高能量的非平衡態,所有參量隨時間呈現周期性變化👔。模擬這種能量驅動的耗散自組裝(dissipative self-assembly)是真正構造仿生組裝體的基礎。但是⛽️,目前相關研究非常罕見😸,其原因主是將能流輸入/輸出有序整合到分子組裝體內部非常困難。
近期🍧,閆強課題組在這類非常規的耗散自組裝領域取得初步進展,開發出一類特殊的非平衡態納米組裝體𓀒,通過引入外界三磷酸腺苷(ATP)能流,組裝體能夠隨時間變化周期性自動運行😋💫,在低曲率形態和高曲率形態之間往復變化,做類似心臟的自脈動行為(self-pulsation)。而且⁉️🏌️♀️,調節ATP能流的強度可以精確控製這種脈動行為的周期、頻率、振幅和壽命🧑🦰。這種組裝體由一類帶有ATP仿生受體單元的聚合物組成🧏🏼♀️,ATP分子的引入可以被組裝體上的受體捕捉從而引發組裝體變形,而組裝體內固定的酶分子可分解ATP引發競爭性逆反應🚑。這二者協同作用導致組裝體始終在兩個非平衡態下周而復始的運行,從而引起周期性的脈動👨🏼🎨。利用這個特點,可以將其應用在長周期循環的藥物緩釋或者選擇性膜分離材料中。
相關論文Periodically Self-Pulsating Microcapsules as Programmed Micro-separator via ATP-Regulated Energy Dissipation發表於綜合類科學期刊Advanced Science, 2018, 5, 1700591與Pulsating Polymer Micelles via ATP-Fueled Dissipative Self-Assembly 發表於ACS Macro Lett. 2017, 6, 1151🎆,並被選為ACS Editors’ Choice。我系博士生郝翔為兩篇論文的第一作者👨🏿⚖️,閆強為通訊作者👩🏻🎨。上述研究得到了國家自然科學基金委的資助。