隨著便攜設備、電動汽車和大規模電網對高能量密度、快速充電電池的需求增長，傳統液態電解質因易燃性和高壓下的副反應（如界面副反應、氣體析出、過渡金屬溶解等）受到限製。離子聚合物電解質（IPEs）兼具安全性和界面適應性，但其實現多目標優化（如離子電導率、電化學窗口、循環穩定性）需要在高維化學空間中探索，傳統試錯法效率低、成本高。此研究展示了高效處理多目標優化的創新方法，為鋰電池材料的開發與優化提供了關鍵見解。

在鋰電池材料探索中，高效識別最優離子聚合物電解質（IPEs）配方是一個關鍵挑戰。我們采用結合核函數高斯過程（GP）與多種采集函數的方法（包括預期改進EI、改進概率PI、上置信界UCB和Thompson采樣），在僅探索2.8%的化學空間後，快速鎖定了最優的TFSI基IPEs配方，如圖1所示。這種多目標優化方法顯著降低了實驗成本。

IPEs的製備包括兩步流程：即先形成前驅離子聚合物復合物（IPC），然後進行離子交換得到離子聚合物電解質（IPE）。設計了一個由四個參數（PBDT濃度、IL類型、鋰鹽混合物類型和鋰鹽比例）構成的化學空間，總計504種IPEs配方。通過多目標貝葉斯優化（MOBO）的閉環主動學習工作流程，優化了離子電導率、電化學穩定窗口及循環性能，最終確定了最優配方。這一配方在高壓和快速充電條件下表現出優異性能，驗證了MOBO的有效性和靈活性。

圖1.通過閉環和多目標主動學習對離子聚合物電解質（IPE）進行開發和優化。

基於閉環MOBO流程及實驗驗證，IPEs在鋰金屬電池中展現出卓越的導電性和穩定性。但為了適應大規模儲能應用及降低無水操作環境的成本，將水分子引入IPE(TFSI)，用於水系鋰離子電池中。通過水分子調控微觀環境，形成一個“離子海洋”，將水分子作為配位和潤滑層，促進了更高效的鋰離子傳輸，為開發高性能鋰電池提供了創新性路線。

在IPEs中引入水分子，通過形成剛性聚電解質骨架與水的強氫鍵網絡，不僅抑製了水的反應性（如HER/OER），還將水系電解質電化學窗口拓寬至5.1 V，並將離子電導率提升至8.9 mS cm⁻¹，如圖2所示。這一創新設計在拓展IPEs應用上取得了顯著成效。

圖2.通過電化學分析和原位同步輻射廣角X射線衍射表征，探索water-IPE(TFSI)在ALIBs中的應用潛力。

該研究成果以“Multi-Objective Optimization of Ionic Polymer Electrolytes for High-Voltage Fast-Charging and Versatile Lithium Batteries”為題近期在線發表於《Advanced Materials》 。青年研究員汪瑩為該工作的通訊作者，宋媛媛（2022級博士），居嘉哲（2023級碩士）為共同第一作者。特別感謝國家自然科學基金、上海市浦江人才、沐鸣开户、聚合物分子工程全國重點實驗室、高分子科學智能研究中心等對本研究工作的大力支持。

歡迎關註汪瑩課題組研究進展：https://ywang70md.com/

論文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202500941